北京化工大学在提高锂硫电池的电化学性能研究获进展

标题:北京化工大学在提高锂硫电池电化学性能方面取得进展。

近日，北京化工大学材料科学与工程学院于教授、曲进副教授与中国科学院化学研究所研究员合作开展储能材料研究。(Citescore = 19.9)杂志上发表了一篇题为《高性能锂硫电池用聚合物有机硫氧化还原介体》的学术论文，报道了一种新型的可逆调控锂硫电化学反应的聚合物有机硫修饰膜。该材料在分子尺度上的短硫链结构可以有效调控多硫化物的氧化还原行为，显著提高锂硫电池的电化学性能。

锂硫电池因其高能量密度(2600 wh·kg-1)而被认为是最有前途的新一代储能系统。但硫负极存在导电性差、体积效应明显等问题，且在充放电过程中会产生溶于电解液的多硫化物，极大地限制了锂硫电池的发展和应用。小分子有机硫化物能与多硫化物发生可逆反应，因此将其用作锂硫电池的氧化还原调节剂时，能有效调节多硫化物的动力学行为，获得更高的电池性能。但是小分子硫化物的溶解性和导电性较差，无法从根本上消除多硫化物的穿梭效应，仍然限制了锂硫电池性能的进一步提高。本文构建了具有短硫链结构的不溶性聚合物有机硫化物，有效避免了小分子有机硫化物的缺点，显著提高了锂硫电池的电化学性能。

本文采用模板法结合丙酮选择性刻蚀和反硫化法构建了具有介孔蛋黄壳结构的纳米管状硫化碳纳米管@酚醛树脂复合材料。由于本体交联酚醛树脂的空间效应，可以获得硫原子小于或等于3的短硫链结构(Small 2021，2101857；储能材料。2020, 27, 426-434)。短硫链结构在充放电过程中，C-S键可以与Li2Sx (x=1-8)发生可逆反应，从而调节多硫化物的电化学转化过程。同时还能与锂离子相互作用，抑制锂枝晶。此外，蛋黄-壳结构有利于电子和锂离子的传输，并能在物理上阻挡多硫化物的扩散。分子结构中的N、O等杂原子不仅可以化学吸附多硫化物，还可以与锂离子相互作用，促进锂离子的均匀分布，从而达到稳定锂金属的效果。因此，当sCA复合材料用作PP隔膜涂层时，电池性能突出。组装的锂硫电池在0.5C和2.0C下分别经过200和1000次充放电循环后，容量保持率为93%和87%。同时，改性后的隔膜电池在4.0 C倍率下仍能表现出790mA·h·g-1的可逆容量。此外，结合密度泛函理论计算和原位XRD等表征技术，证实了本工作中短链硫的电化学调控机理。上述基于有机硫化物短硫链结构精确设计的系统工作，为开发新的短硫链有机硫化物提供了参考策略，有助于新型锂硫电化学反应催化剂的开发。

论文的共同第一作者为刘硕士和常伟博士，余教授、研究员、曲进副教授为论文的通讯作者，北京化工大学为第一完成单位。本研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目的支持。

资料来源:北京化工大学

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